Famosa por seu trabalho com o Velvet Underground e difamada por sua lista de amantes (que incluía Jim Morrison, Iggy Pop e Brian Jones), Nico finalmente se lançou na carreira solo com Chelsea Girl, em 1967 (Chelsea Girl é o nome de um filme de Andy Warhol no qual ela aparece). O material era de alguns dos melhores compositores da época, como Bob Dylan, Tim Hardin, um desconhecido Jackson Browne (então, ainda adolescente e namorado de Nico) e os integrantes do Velvet Underground – Lou Reed, Sterling Morrison e John Cal (os três também tocam no disco). Mas, embora as músicas não tenham sido compostas por ela (à exceção de uma parceria), Chelsea Girl proporciona uma ampla confirmação da originalidade e do potencial de Nico.
Seu vocal mágico é austero, embora hipnotizante; a instrumentação fragmentada, de base folk, inclui flauta, viola alétrica, marimba, guitarra, violoncelo e um pequeno órgão. As faixas têm um tom sedutor e místico, particularmente a calma “These Days/I’ll Keep It With Mine”. A faixa-título, de Morrison e Reed, faz referência ao cotidiano da “Factory” de Andy Warhol.
O público não estava preparado para as obras-primas experimentais do art-rock apresentadas por Nico e para sua atmosfera melancólica, e o álbum causou pouco impacto. Mas sua beleza desolada – e o trabalho único e provocador que Nico faria mais tarde com John Cale – fascinou gerações posteriores. Patti Smith a enalteceu, Siouxsie Sioux queria cantar com ela e duas faixas de Chelsea Girl foram incluídas na trilha sonora da comédia Os Excêntricos Tenenbaums, de Wes Anderson, lançada em 2001.

